Os produtos da fissão são substâncias químicas resultantes da fissão de um núcleo atômico físsil : cada núcleo do material físsil em processo de fissão se divide em duas (excepcionalmente três) partes, que são estabilizadas na forma de novos átomos . Os produtos da fissão são formados de acordo com uma distribuição estatística (que é fracamente dependente do núcleo físsil) e existem isótopos de muitos dos elementos químicos existentes. Estas são as “cinzas” da reação nuclear, que constituem o lixo radioativo final.
Para a maior parte, os produtos de fissão inicialmente formados são isótopos muito instáveis : eles são altamente radioativos , emitem forte calor e, muitas vezes, raios gama muito energéticos (e, portanto, perigosos):
Em um reator nuclear , quando um núcleo de urânio 235 , ou de outro átomo pesado, fissão por absorção de um nêutron , dois (excepcionalmente três) novos núcleos instáveis são formados: os produtos de fissão (PF), bem como dois ou três nêutrons que irá desencadear outras fissões por reação em cadeia nuclear . O número total de núcleos é conservado na reação, mas a soma das massas dos átomos e partículas produzidas é sempre menor que a do átomo original. Isso é explicado pelo fato de que parte da massa é transformada em energia (ver E = mc 2 ).
Aqui está, por exemplo, uma fórmula possível para tal fissão:
onde E é a energia liberada pela reação, que é cerca de 200 MeV (ou seja, 3,2 × 10 -11 J ).
Neste exemplo, os dois produtos de fissão criptônio 93 e bário 140 têm um excesso de nêutrons: o criptônio estável mais pesado é 86 Kr (sete nêutrons em excesso) e o bário estável mais pesado é 138 Ba (dois nêutrons em excesso). Como resultado, os radionuclídeos são instáveis e, portanto, radioativos: os nêutrons em excesso são transformados em um próton e um elétron, expelidos do núcleo na forma de radiação sem beta . Antes de atingir um estado estável, as duas cadeias de decaimento correspondentes ao exemplo acima irão expelir um total de sete elétrons:
De um modo geral, o átomo 235 de urânio fissionado e o nêutron causador da fissão continham inicialmente 92 prótons e 144 ( 143 + 1 ) nêutrons, dois e meio dos quais (em média) são emitidos quase instantaneamente durante a fissão. O resto, 92 prótons e 141,5 nêutrons (em média), são distribuídos entre os dois (ou raramente três) átomos instáveis formados. Cada um leva em média a metade, ou 46 prótons e 71 nêutrons, ou outros 117 núcleons (enquanto o paládio , Z = 46 , é estável por 56 a 60 nêutrons).
O excesso de nêutrons dos dois nuclídeos formados em comparação com a diagonal representada pelo vale de estabilidade é normalmente entre três e cinco nêutrons. Esse excesso deverá ser reabsorvido pela transformação do nêutron em próton, produzindo uma emissão de radiação beta. Qualquer que seja a distribuição final de nêutrons e prótons, o resultado será instável: os produtos de fissão (FP) são instáveis e se desintegram com uma meia-vida mais ou menos longa. Uma vez que os primeiros instantes pós-fissão tenham passado, quando os chamados nêutrons " atrasados " podem ser emitidos (alguns segundos após a fissão), os corpos instáveis formados durante a fissão retornarão gradualmente à situação de estabilidade por sucessivas emissões de elétrons (radiação beta ), acompanhada de radiação eletromagnética ( raios gama ) correspondente à passagem dos diferentes níveis de energia excitada ao nível fundamental do próprio núcleo e ao rearranjo da procissão eletrônica dos referidos átomos.
Os produtos da fissão geralmente tendem a exibir radioatividade β ou, mais raramente, quando o déficit de prótons é ainda maior, a decair rapidamente ao expelir um nêutron, que fará parte dos nêutrons atrasados na reação. Devido ao excesso de nêutrons de corpos formados instantaneamente durante a fissão, a maioria dos produtos da fissão são emissores beta e gama. Os raros emissores alfa ( partícula α ) são de fato corpos quase estáveis, obtidos quando o excesso de nêutrons é reabsorvido por emissão secundária de elétrons e transformação de nêutrons em prótons.
Durante o rallying para a situação estável, uma vez que os nêutrons retardados emitidos pelos precursores, o número total de nucleons dos átomos instáveis inicialmente formados não muda, exceto em casos extremamente raros; apenas o número de prótons aumenta por sucessivas transformações de nêutron em próton, com emissão de um elétron a cada vez e liberação de energia na forma de radiação gama.
Essas considerações explicam por que os produtos de fissão são:
A curva de distribuição dos produtos da fissão, cuja forma geral é dada ao lado, é chamada de “dorso de camelo” por causa de suas duas saliências. Na maioria das fissões, os dois átomos formados têm diferentes números de núcleos com tipicamente um grande núcleo de 133 a 144 núcleos e um núcleo menor de 90 a 100 núcleons. As fissões que dão dois átomos de massa igual (com 116 ou 117 núcleos) ou próximos (com por exemplo um átomo de 108 núcleos e um de 125) representam apenas cerca de 0,3% das fissões totais.
As fissões ternárias (representando a ordem de 0,2 a 0,4% das fissões) estão incluídas nesta curva; eles são pequenos em número e não mudam sua aparência geral. Esta curva fornece o rendimento do produto da fissão ; devido a essas fissões ternárias, sua integral é um pouco maior que 200%, pois para cem fissões, o número de núcleos formados é um pouco maior que 200. Os rendimentos devem ser divididos por esta integral para expressar a proporção de cada forma de átomo .
A distribuição estatística precisa dos produtos de fissão depende de vários fatores: a composição isotópica do combustível (presença de plutônio no combustível MOX , ou como resultado da taxa de combustão do conjunto), o espectro e o fluxo de nêutrons, o 'enriquecimento de combustível (para um reator de nêutrons rápido ), etc.
No caso de um reator de água pressurizada, do tipo PWR , utilizando urânio natural enriquecido no isótopo 235, os números de massa dos produtos de fissão são distribuídos da seguinte forma:
As fissões ternárias também produzem um átomo leve: dessas fissões, 90% produzem hélio 4 , 7% trítio e 1% hélio 6 que rapidamente se transforma em lítio 6 .
Após a fissão e antes do desligamento do reator, a distribuição em número de núcleos dos átomos formados é modificada bastante marginalmente pela reação com o fluxo de nêutrons que pode levar a capturas aumentando o número de núcleos ou a transmutações dos corpos formados. Além disso, durante esse tempo - que pode durar um ano ou mais - ocorre o decaimento radioativo em beta e gama (sem alteração no número de núcleons). A distribuição final dos produtos da fissão depende, portanto, do tempo de incubação dos produtos da fissão no reator (duração da exposição aos nêutrons). Além disso, as fissões de plutônio 239 formadas em reatores de urânio 238 não produzem exatamente as mesmas proporções de átomos dos diferentes elementos que no caso do urânio 235 , mesmo que as ordens de magnitude sejam aproximadamente as mesmas.
Essas considerações explicam por que muitas vezes é muito difícil simplesmente avaliar a natureza e especialmente as quantidades de radionuclídeos formados por fissão em todos os reatores e para todas as energias (ou desgaste) dos combustíveis usados. Para fazer isso, são necessárias modelizações bastante complexas.
Imediatamente após a fissão, os produtos de fissão são encontrados principalmente no estado de óxido sólido ( césio 137 , estrôncio 90 ), mas também podem estar no estado gasoso dissolvido na matriz de óxido (por exemplo, os isótopos de xenônio Xe 133, Xe 134 ou Xe 136 ou criptônio 85 ). Durante o reprocessamento de resíduos nucleares, eles são encontrados em solução em ácido nítrico, ao final do qual são encontrados principalmente na forma de óxidos sólidos; os elementos gasosos então escapam.
Os produtos da fissão são radiotóxicos . Eles contribuem para a radioatividade de curto e médio prazo de resíduos nucleares de alto nível produzidos por combustível nuclear.
O tempo característico a considerar é da ordem de um ano para o destino dos produtos de cisão armazenados em piscinas e da ordem de um século para aqueles para os quais se prevê o armazenamento definitivo. Em qualquer momento, o que é mais problemático nos rejeitos radioativos depende muito da meia-vida do elemento. Para o mesmo número de átomos formados, após um tempo T , o elemento cuja radioatividade é predominante (em comparação com a radioatividade de outros corpos) é aquele cuja meia-vida é T / log (2) , ou cerca de 1,44 vezes este atraso:
Pode-se notar que não há produto de fissão radioativo (inicialmente formado por fissão ou descendente) com um período entre 100 anos (93 anos para samário 151) e 100.000 anos (para estanho 126)., Porque, no que diz respeito aos produtos de fissão radioativos :
Duas categorias de produtos de fissão não afetam a radiotoxicidade de longo prazo:
As quantidades sendo expressas como uma proporção dos átomos inicialmente formados por fissão, são:
6,8% do total de átomos formados durante a fissão têm descendentes que são radioisótopos com vida média com um período maior que 10 anos e menor que 100 anos. As quantidades sendo expressas como uma proporção dos átomos inicialmente formados por fissão, são:
Entre esses seis corpos, apenas o césio 137 (emissor beta e gama) e, em menor grau, o estrôncio 90 (emissor beta puro) são realmente problemáticos. O césio 137 é o radionuclídeo que caracteriza a contaminação do meio ambiente durante acidentes como Chernobyl ou Fukushima.
Esses produtos da fissão podem ser qualificados como “historicamente administráveis” porque sua radioatividade é predominante apenas por alguns séculos, durante os quais a memória histórica pode ser preservada. Por exemplo, se o césio 137 tivesse sido produzido sob Carlos Magno, 1200 anos atrás, o restante hoje após quarenta vezes sua meia-vida representaria apenas 10-12 (um milionésimo de um milionésimo) da atividade inicial, o que não corresponde mais a um atividade significativa.
Apenas o samário 151, para 0,22% dos átomos inicialmente formados e com meia-vida de 93 anos, está no limite do manejo em escala histórica.
À luz do feedback da experiência dos acidentes de Chernobyl e Fukushima, o césio 137, devido à sua radiação gama (radiação gama de 660 keV , portanto inferior à do potássio 40 contido no corpo humano, embora seja da mesma ordem), finalmente se mantém fora como o único produto de cisão de real importância prática na gestão do risco radiológico no meio ambiente. A conveniente capacidade de combinar quimicamente o césio presente no meio ambiente poderia, assim, constituir uma contribuição efetiva para a redução concreta das consequências radiológicas dos acidentes.
10,4% do total de átomos formados durante a fissão têm descendentes que são radioisótopos artificiais de vida muito longa que realmente representam a radioatividade residual de longo prazo devido aos produtos da fissão. São sete. As quantidades sendo expressas como uma proporção dos átomos inicialmente formados pela fissão, são, em ordem de abundância:
O cloro 36 (período de 301.000 anos), às vezes incorretamente referido como produto de fissão de longa duração, está presente em níveis residuais entre o FP.
Para esses corpos cuja vida útil não está relacionada às escalas de tempo históricas, atualmente não há uma solução definitiva.
Actinídeos por cadeia de decaimento |
Período a |
Produtos de fissão por abundância de produção | ||||||
---|---|---|---|---|---|---|---|---|
4 n | 4 n +1 | 4 n +2 | 4 n +3 | |||||
2,25-3,5% | 0,015-0,7% | <0,0065% | ||||||
228 Ra № 0 | 4-6 | † | 155 Eu þ 0 | |||||
244 cm 1 | 241 Pu ƒ 1 | 250 Cf 1 | 227 Ac № 1 | 10-29 | 90 Sr 1 | 85 Kr 1 | 113m Cd þ 1 | |
232 U ƒ 1 | 238 Pu 1 | 243 Cm ƒ 1 | 29-97 | 137 Cs 1 | 151 Sm þ 1 | 121m Sn 1 | ||
249 Cf ƒ 2 | 242m Am ƒ 2 | 141-351 |
Nenhum produto de fissão |
|||||
241 Am 2 | 251 Cf ƒ 2 | 430-900 | ||||||
226 Ra № 3 | 247 Bk 3 | 1,3k - 1,6k | ||||||
240 Pu 3 | 229 Th 3 | 246 cm 3 | 243 Am 3 | 4,7 k - 7,4 k | ||||
245 Cm ƒ 3 | 250 cm 3 | 8,3k - 8,5k | ||||||
239 Pu ƒ 4 | 24,11k | |||||||
230 Th № 4 | 231 Pa № 4 | 32k - 76k | ||||||
236 Np ƒ 5 | 233 U ƒ 5 | 234 U № 5 | 100k - 250k | ‡ | 99 Tc ₡ 5 | 126 Sn 5 | ||
248 Cm 5 | 242 Pu 5 | 280k - 375k | 79 Se ₡ 5 | |||||
1,53 milhões | 93 Zr 6 | |||||||
237 Np 6 | 2,1M - 6,5M | 135 Cs ₡ 6 | 107 Pd 6 | |||||
236 U 7 | 247 Cm ƒ 7 | 15M - 24M | 129 I ₡ 7 | |||||
244 Pu № 7 | 80 milhões |
Nenhum átomo acima de 15,7 Ma |
||||||
232 Th № 9 | 238 U № 9 | 235 U ƒ№ 9 | 0,703G - 14G | |||||
Legenda |
Actinídeos por cadeia de decaimento |
Período a |
Produtos de fissão por abundância de produção |
|||||
---|---|---|---|---|---|---|---|
4 n +0 | 4 n +1 | 4 n +2 | 4 n +3 | ||||
Principal 2,25-3,5% |
Secundário 0,015-0,7% |
Traços <0,0065% |
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4-6 | 155 Eu þ 0 | ||||||
Traços de 244 cm 1 |
241 Pu ƒ 1 traços |
10-22 | 85 Kr 1 | 113m Cd þ 1 | |||
243 Cm ƒ 1 | 28-31 | 90 Sr 1 | |||||
137 Cs 1 | |||||||
232 U ƒ 1 traços |
238 traços de Pu 1 |
43-93 | 151 Sm þ 1 | 121m Sn 1 | |||
242m Am ƒ 2 | 141-351 | Sem produto de fissão tem meia-vida |
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241 Am 2 | 430-900 | ||||||
226 Ra № 3 traços |
1,3k - 1,6k | ||||||
240 Pu 3 traços |
229 | Os 3 traços |
243 Am 3 | 4,7 k - 7,4 k | ||||
245 Cm ƒ 3 | 8,3k - 8,5k | ||||||
239 Pu ƒ 4 traços |
24,11k | ||||||
230 Th № 4 traços |
231 Pa № 4 traços |
32k - 76k | |||||
236 Np ƒ 5 |
233 U ƒ 5 traços |
234 U № 5 traços |
100k - 250k | 99 Tc ₡ 5 | 126 Sn 5 | ||
242 Pu 5 traços |
280k - 375k | 79 Se ₡ 5 | |||||
1,53 milhões | 93 Zr 6 | ||||||
237 Np 6 | 2,1M - 6,5M | 135 Cs ₡ 6 | 107 Pd 6 | ||||
236 traços U 7 |
247 Cm ƒ 7 | 15M - 24M | 129 I ₡ 7 | ||||
nem acima de 15,7 Ma | |||||||
232 Th № 9 traços |
238 U № 9 traços |
235 U ƒ№ 9 traços |
0,7G - 14G | ||||
Legenda: |
Segundo a Rede Sortir du nuclear , nenhum país do mundo resolveu o problema dos produtos da fissão e ninguém pode garantir a confiabilidade de um aterro por longos períodos .
No processo normal de operação de reatores nucleares (especialmente geradores), os produtos da fissão são gerenciados como resíduos da reação nuclear . No caso da França, eles devem ser colocados em depósitos geológicos profundos em Bure .
Como novos desenvolvimentos, de acordo com alguns participantes da indústria nuclear, a recuperação da totalidade ou de parte dos produtos da fissão poderia contribuir para a gestão dos resíduos radioativos. A radioatividade residual de longo prazo do repositório geológico seria assim reduzida, sem, no entanto, a radioatividade total ter mudado.
Entre os átomos formados por fissão (portanto, corpos com número atômico entre 70 e 150), apenas paládio e ródio parecem merecer exame. As outras substâncias formadas por fissão têm um valor de mercado muito baixo, como o metal prateado, que também é penalizado pela prata 110, um poderoso emissor gama.
Recuperação / extração de paládio de produtos de fissãoO custo muito alto do paládio poderia, portanto, tornar sua separação química e recuperação atraente:
O caso do ródio parece ser particularmente interessante; na verdade :
Isso significa que o ródio, que é quimicamente separado do resto dos FPs, não é radioativo.
A quantidade de ródio é próxima a 1,1% em massa dos produtos da fissão, ou cerca de 660 kg de ródio produzidos a cada ano pelos 58 reatores franceses.
Durante acidentes nucleares, como o desastre de Chernobyl ou Fukushima , ou o acidente de Tokaïmura , grandes quantidades de produtos da fissão podem ser liberados na atmosfera e na água. As operações de descontaminação consistem, então, na coleta do solo mais contaminado em sacos que são armazenados no local.